La carrière de Charles Gray commence dans des productions amateurs, avant que l'acteur ne soit invité à rejoindre le Regent Park Open Air Theatre de Londres. Cette première expérience lui ouvre les portes de la Old Vic Company. Il est alors amené à apparaître dans 'Expresso Bongo', un spectacle de Monty Norman, compositeur du thème de James Bond. Déjà apprécié au théâtre, l'acteur n'a pas de mal à s'essayer au cinéma. En 1959, il joue dans 'Desperate Man', un film inédit en France, et dans 'Anastasia', un téléfilm pour lequel il donne la réplique à Julie Harris. Ce rôle fait connaître Charles Gray aux Etats-Unis. Mais ce n'est que quelques années plus tard qu'il s'impose véritablement au cinéma avec 'La Nuit des Généraux' de Livtak, aux côtés de Omar Sharif et de Peter O'Toole. Il obtient alors un petit rôle dans 'On ne vit que deux fois' puis incarne Blofeld dans 'Les Diamants sont éternels'. 'The Rocky Horror Picture Show', dans lequel il joue en 1975, marque sa carrière et Charles Gray obtient un vif succès. La suite de son parcours est moins remarquée, malgré un rôle dans 'Scarlett' aux côtés de Timothy Dalton en 1994 et 'Longitude', sa dernière apparition au cinéma en 2000.

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